Во время экспедиции Лангсдорф посетил полмира, вместе с посольством Н.П. Резанова побывал в Японии. Знакомство с Россией началось для естествоиспытателя с Камчатки: он изъездил полуостров вдоль и поперек на собачьих упряжках, провел исследование наркотических веществ и описал использование галлюциногенных мухоморов ительменскими и корякскими шаманами. В марте 1808 г. через Сибирь Лангсдорф прибыл в Петербург, где в том же году стал адъюнктом Академии наук.
Кругосветное путешествие имело большое значение для формирования Лангсдорфа как ученого, оно существенно расширило круг его научных интересов и обогатило опытом полевой работы. Его дальнейшую судьбу во многом определило шестинедельное пребывание (с 20 декабря 1803 г. по 4 февраля 1804 г.) на бразильском острове Санта-Катарина. Еще в Португалии Лангсдорф много слышал о Бразилии, но то, что он тут увидел, превзошло все его ожидания. Ученый был покорен экзотическим царством природы, его ошеломило буйство тропиков, поразило разнообразие форм и причудливость окраски растений и животных.
Лангсдорф и Тилезиус фон Тиленау были едва ли не первыми естествоиспытателями, посетившими Бразилию. В то время Португалия держала свою колонию в строгой изоляции и не допускала в нее иностранцев, не сделав исключения даже для А. Гумбольдта, когда он несколькими годами раньше путешествовал по Америке.
Лангсдорф увлеченно и самозабвенно занимался полевыми исследованиями, собирал гербарий, составлял энтомологическую коллекцию, делал зарисовки. Зоологические и ботанические наблюдения соседствовали с материалами по этнографии, экономической географии и страноведению.
Лангсдорф пользовался каждой возможностью для биологических сборов. Не знавшее удержу коллекторское рвение Лангсдорфа далеко не всем было понятно. «Если поймают рыбу, то Лангсдорф из нее делает чучело, если есть птица, которую мы поймали, то охотник получает ее, чтобы сделать из нее чучело.
