Сотрудники лаборатории радиохимии Института геохимии и аналитической химии им. В. И. Вернадского Российской академии наук (ГЕОХИ РАН) изучили возможность включения отработавшего хлоридного электролита, образующегося при пирохимической переработке отработавшего нитридного ядерного топлива, в среднетемпературные стеклокомпозитные фосфатные материалы. Данный материал получают при температурах, которые минимум на 200 градусов ниже, чем используемые в промышленности стекла. Это может позволить не только лучше включать летучие компоненты хлоридных отходов, но и снизить требования к промышленному оборудованию и условиям вывода оборудования из эксплуатации. Результаты исследований опубликованы в журнале Journal of Composites Science (Frolova et al., 2023).
Одной из основных задач, стоящих сегодня перед атомной энергетикой, является решение вопроса обращения с радиоактивными отходами, образующимися в ядерном топливном цикле. Наибольшую опасность среди этих отходов представляют высокоактивные отходы. В России атомная энергетика ориентирована на замыкание ядерного топливного цикла, в том числе с использованием реакторов на быстрых нейтронах. Одним из таких реакторов является БРЕСТ-ОД-300 со свинцовым теплоносителем. В результате пирохимической переработки смешанного уран-плутониевого отработавшего ядерного топлива этого реактора образуется отработавший электролит, состоящий из смеси хлоридов, который в дальнейшем подлежит включению в устойчивую матрицу и захоронению.
В настоящее время в промышленности для включения высокоактивных отходов используют алюмофосфатные и боросиликатные стекла, однако актуальным является поиск новых стеклоподобных и других материалов для иммобилизации радиоактивных отходов. Следует отметить, что высокотемпературное остекловывание неэффективно при включении хлоридных и других типов отходов, содержащих летучие компоненты.
В работе изучена возможность синтеза стеклокомпозитных фосфатных материалов с включенными хлоридными отходами при средних температурах 650–750 °С, что существенно ниже температуры остекловывания (900–1200 °С). Сотрудниками лаборатории радиохимии ГЕОХИ РАН предложен двухэтапный синтез. Основой стеклокомпозитного материала стало измельченное стекло, состоящее из двух компонентов – P2O5 и Fe2O3. В исследованиях к порошку стекла добавляли смесь хлоридов, имитирующую отработавший электролит и содержащую хлориды Li, K, Cs, Ba, Sr и La. Из полученной смеси прессовали таблетки, которые и спекали в указанным интервале температур в течение 6 часов (Рис. 1).
Рисунок 1. Внешний вид образцов фосфатного стеклокомпозитного материала.
Полученные стеклокомпозитные материалы состояли из фаз смешанных пирофосфатов, включающих в себя компоненты смеси хлоридов. Все образцы обладали высокой водоустойчивостью. При этом в образцах, синтезированных при 650 °С, сохранилась остаточная аморфная стеклофаза, которая исчезала при повышении температуры. Оптимальной температурой синтеза признана 700–750 °С, что позволяет полностью избавиться от нецелевой стеклофазы.
Таким образом, предложенные среднетемпературные стеклокомпозитные фосфатные материалы являются перспективным материалом для включения хлоридного отработавшего электролита.
Исследования проведены при финансовой поддержке РНФ (грант № 22-29-01523).
Источник: ГЕОХИ РАН.