В ходе экспериментальных исследований сотрудниками лаборатории радиохимии окружающей среды Института геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН впервые были определены и сопоставлены формы нахождения плутония-239 и других химических элементов, включая редкоземельные, в донных отложениях моря Лаптевых и Карского моря. Произведено сравнение их миграционного поведения в природной среде.
Актуальность данной работы объясняется необходимостью получения информации о радиоэкологическом состоянии арктических морей ввиду активного использования этих территорий для испытаний ядерного оружия в прошлом, а также деятельностью предприятий ядерного топливного цикла, включая утилизацию радиоактивных отходов. Результаты исследований опубликованы в журнале «Радиохимия».
Формы нахождения были исследованы тремя различными методами селективного выщелачивания — методом Tessier, авторским методом, разработанным и применяемым в ГЕОХИ РАН и методикой Д.С. Орлова. Первые два позволяют оценить геохимические формы подвижности радионуклидов и других химических элементов (водорастворимую, обменную, подвижную, кислоторастворимую и труднорастворимую), а также долю аналита, связанную с органическим веществом, карбонатами и оксидами. Третий метод оценивает связи радионуклидов и химических элементов с различными группами органического вещества почв, донных отложений, взвешенного и коллоидного вещества природных вод. Проведённые исследования в целом позволяют оценить возможность использования ряда редкоземельных элементов как маркера для прогнозирования миграционного поведения плутония в природной среде.
Распределение Pu-239 по фракциям органического и неорганического вещества, полученного по методу Tessier, наиболее близко к распределению редкоземельных элементов кроме скандия (Рис. 1).
Рисунок 1. Формы нахождения Pu-239 и редкоземельных элементов в донных отложениях из моря Лаптевых методом Tessier: (а) — образец 5591, (б) — образец 5596.
Наибольшее совпадение поведения плутония наблюдается с иттрием и тяжёлыми представителями лантанидов от Tb до Lu. Однако, данный факт не может быть объяснен исключительно совпадением значений ионных радиусов элементов.
Следует также отметить, что корреляционная зависимость в поведении плутония и природных актинидов — урана и тория (коэффициенты корреляции R 0,84 и 0,80 соответственно) — выражена несколько слабее таковой для лютеция и тяжёлых лантанидов, для которых величина R составляет более 0,99.
При сравнении результатов, полученных двумя методами селективного выщелачивания (Tessier и Орлова), значения для Pu-239 оказались близки (Рис. 2).
Рисунок 2. Распределение Pu-239 и химических элементов по группам органического вещества донных отложений: (а) — образец 5591, (б) — образец 5596.
Было установлено, что до 40% плутония входит в состав органического вещества донных отложений разной степени подвижности (низкомолекулярные и фульвокислоты), что указывает на потенциальную возможность плутония мигрировать в системе морская вода–донные отложения.
В целом следует отметить, что сродство к мобильным химическим формам характерно в большей степени именно для плутония и группы тяжелых лантанидов. Несмотря на низкое содержание органического вещества в донных отложениях морей российской Арктики, органические вещества разной степени растворимости в значительной степени влияют на поведение изученных элементов.
Исследование выполнено при финансовой поддержке Минобрнауки России.
Информация опубликована журнале «Аналитика» (№1/2024).
Источнике: ГЕОХИ РАН.