После Великой Отечественной войны Г.А. Шайн много сил положил на восстановление разрушенной Симеизской обсерватории и одновременно (уже с 1944 г.) принял самое деятельное руководящее участие в строительстве новой большой Крымской астрофизической обсерватории (КрАО) АН СССР приблизительно в 30 км к югу от Симферополя в горном Крыму близ бывшего поселка Мангуш (ныне поселок Научный).
Для ознакомления с новой астрономической техникой и творческого сотрудничества с американскими учёными Шайн в 1946–1947 гг. был направлен в шестимесячную научную командировку в США. Благодаря своей неистощимой энергии и высокому авторитету он добился оснащения новой обсерватории достаточно крупными по тому времени инструментами, включая 122-см рефлектор, 40-см двойной астрограф, 50-см менисковый телескоп, солнечные инструменты: башенный солнечный телескоп и внезатменный коронограф. В 1950–1952 гг. новый астрофизический центр в Крыму, давняя мечта советских астрономов, вошёл в строй. С 1952 г. Шайн был назначен директором обеих обсерваторий – КрАО и получившей самостоятельность Симеизской. Позднее благодаря инициативе и хлопотам Шайна в КрАО был установлен один из наиболее крупных тогда в мире отечественный рефлектор с диаметром зеркала 2, 6 м. (Ныне он заслуженно носит его имя).
Изучая спектры редкого типа звёзд – углеродных (холодные звёзды поздних спектральных классов R и N) – Г.А. Шайн сделал открытие, которое имело особое значение как для космогонии, так и для ядерной физики. Он обнаружил в атмосферах таких звёзд тяжёлый изотоп углерода 13С и установил, что относительное содержание его по сравнению с лёгким изотопом 12С в этих звёздах в 100 выше, чем на Земле (то есть и на Солнце). Между тем углерод является неизбежным спутником (точнее, катализатором) при ядерных реакциях углеродно-азотного цикла превращения в недрах звезды водорода в гелий. В Солнечной системе соотношение указанных изотопов «задается» процессами в недрах Солнца. Поэтому открытие Шайна выявило новые перспективы изучения родственности или чужеродности как самих звёзд, так и некоторых объектов, наблюдаемых в пределах Солнечной системы (кометы, астероиды, некоторые типы метеоритов). Оно имело важное значение для изучения характера ядерных реакций в звёздах в различных условиях. Это выдающееся открытие учёного было отмечено в 1950 г. присуждением ему Сталинской (Государственной) премии I степени.
В 1952 г. Шайн по своей инициативе оставил пост директораКрАО, сохранив за собой лишь руководство Отделом физики туманностей и строения Галактики.
