В 1912 г. В.Н. Сукачев оставил Лесной институт и перешел на должность младшего ботаника Ботанического музея Академии наук, которую занимал до 1918 г. В этот период он много путешествовал, участвуя в качестве ботаника в экспедициях, организованных Академией наук, Русским географическим обществом, Переселенческим управлением. Маршруты его поездок охватывали огромные территории от Северного Урала и Карской тундры до Забайкалья, Якутии и Тянь-Шаня. Экспедиционные исследования он продолжал и после ухода из музея: участвовал в экспедиции Академии наук на Кольский полуостров (1920), исследовал растительность Вятской губернии (1921), заповедника Аскания-Нова и Крымского полуострова (1923); по поручению Управления лесами Наркомзема РСФСР руководил геоботаническим обследованием песков по р. Дон и ее притокам (1925—1927) и изучал типы леса Бузулукского бора в быв. Самарской губернии (1927), совершил научную поездку на хребет Хамар-Дабан (1926); по поручению АН СССР проводил ботанические исследования в Прибайкалье (1928) и палеоботанические – в Западной Сибири (1931—1934), изучал типы леса Урала и залежи сапропеля (1941 — 1945). Руководил Комплексной экспедицией по изучению лесов Черноморского побережья РСФСР (1929—1930).
В 1914 г. Сукачев организовал в Новгородской губернии Княжедворский луговой стационарный пункт (в 1918 г. он вошел в состав Центрального научно-исследовательского института лесного хозяйства в качестве отдела прикладной ботаники) и до 1925 г. был его директором. Кроме того, в 1924—1926 гг. он заведовал акклиматизационным отделом Главного ботанического сада РСФСР в Ленинграде, а после создания в 1931 г. на базе этого сада и Ботанического музея АН Ботанического института АН СССР возглавлял отдел геоботаники этого института (1931—1933). В 1934 г. ему была присуждена степень доктора биологических наук без защиты диссертации.
Не прекращал В.Н. Сукачев и преподавательской деятельности: он читал лекции на Стебутовских высших женских сельскохозяйственных курсах (1911) и на Высших географических курсах (1911—1918). В 1918 г. на базе последнего был создан Географический институт, а Сукачева избрали профессором института. Эту должность он занимал вплоть до 1925 г., когда институт был включен в состав географического факультета Ленинградского университета и Сукачев стал заведующим кафедрой геоботаники университета (1925—1941). Кроме того, в 1919 г. он вернулся к преподаванию в Лесном институте (с 1929 г. – Ленинградская лесотехническая академия, с 1935 – им. С.М. Кирова, ныне – Санкт-Петербургская государственная лесотехническая академия им. С.М. Кирова) и основал там кафедру дендрологии и систематики растений, которую возглавлял до 1941 г.; в 1935—1936 гг. он был деканом лесохозяйственного факультета, в 1936—1938 гг. – исполняющим обязанности директора и заместителем директора по научно-учебной части.
