В 1927 г. Капица женился во второй раз – на Анне Алексеевне Крыловой, дочери знаменитого кораблестроителя, математика и механика академика А.Н. Крылова, которая в 1919 г. после развода родителей вместе с матерью эмигрировала во Францию. У них родилось двое детей – Сергей и Андрей, которые впоследствии тоже стали учеными.
Несмотря на неоднократные и прямые, и косвенные предупреждения своего тестя и некоторых друзей, в 1934 г. П.Л. Капица в очередной раз приехал в СССР для участия в Менделеевском съезде, но вернуться обратно в Кембридж ему не разрешили. Специальная секретная правительственная комиссия, в которой председательствовал член Политбюро ЦК ВКП(б) В.В. Куйбышев, приняла решение: «Исходя из соображений, что Капица оказывает значительные услуги англичанам, информируя их о положении в науке СССР, а также и то, что он оказывает английским фирмам, в том числе военным, крупнейшие услуги, продавая им свои патенты и работая по их заказам, запретить П.Л. Капице выезд из СССР». Усилия Резерфорда, Королевского общества Великобритании и разных ученых из других стран, боровшихся за возврат Капицы в Кембридж, были напрасны. В конце концов, в 1935 г. по ходатайству Резерфорда сенат Кембриджского университета и правительство Англии дали согласие на продажу СССР научного оборудования Мондовской лаборатории, чтобы ученый мог продолжить свои исследования в Москве.
В результате долгих и трудных переговоров с разными партийными и правительственными деятелями в 1935 г. Капица получил специальный институт, построенный по его проекту и под его надзором, – Институт физических проблем АН СССР. Сотрудников он набирал тоже сам и свободно распоряжался предоставленными средствами. Предусматривалось создание для Капицы максимально благоприятных материальных условий, в частности – квартира в центре Москвы из 5–7 комнат, дача в Крыму и персональный автомобиль.
На территории института ему построили коттедж в английском стиле. Он общался с властью всех уровней напрямую. Кроме него, никто о таком не мог и помыслить.
Уникальное положение гениального физика и организатора науки, труды которого широко использовались в советской оборонной технике, позволяло ему сохранить относительно независимое положение и выступать в защиту ученых, подвергавшихся нападкам и арестам. В 1936 г. Капица выступил в поддержку математика Н.Н. Лузина, которого «Правда» объявила «врагом в советской маске», в 1937 г. вступился за арестованного физика В.А. Фока, который вскоре был освобожден, а через два года избран академиком. В апреле 1938 г. арестовали заведующего теоретическим отделом его института Л.Д. Ландау. Борьба была непростой, но через год Ландау освободили под личное поручительство Капицы.
В период с 1936 по 1941 гг. ему удалось сделать очень много.
В 1937 г. в ряде своих экспериментов он показал, что при температуре ниже критической (2,19 К) вязкость жидкого гелия становится чрезвычайно малой (открытие сверхтекучести гелия II), и обстоятельно изучил свойства жидкого гелия в этом новом состоянии, в частности показал, что он состоит из двух компонент – сверхтекучей и нормальной. Эти исследования стимулировали развитие квантовой теории жидкого гелия, разработанной Л.Д. Ландау.