Особое место в ряду научных трудов ученого занимают его исследования языка русских классиков XVIII и XIX вв. Изучению литературного языка он придавал большое значение, причем, кроме «чисто академической», выдвигал и педагогическую, или, как он называл, «прикладную», задачу такого изучения: «Осознание языка, воспитание “чувства языка”». «Осознать особенности предшествующих схем литературного языка, сорганизованных к нашему времени, определить их жизненную силу и пригодность к участию в дальнейшей композиции литературной речи – и есть одна из почтенных задач изучения языка, зафиксированного литературой» (Русский язык в литературном отношении // Родной язык в школе. 1926. № 9. С. 28, 41).
Органическим продолжением педагогической работы Орлова было его деятельное участие в научно-популярной серии Академии наук. В этой серии, кроме трех изданий курса своих лекций, Орлов с 1934 г. издал ряд книг. В этих книгах он то подводил итоги изучения сложной темы («Переводные повести феодальной Руси и Московского государства XII–XVII вв.», 1934), то резюмировал свои наблюдения над целым жанром древнерусской литературы («Героические темы древней русской литературы», 1945), то давал популярные по изложению, но по существу содержания самостоятельные исследования («Слово о полку Игореве», 1938 и 1946 гг.; «Казахский героический эпос», 1945), то предлагал читателю введение к будущему исследованию – таков характер последней изданной им книги «Владимир Мономах» (1946).
Своеобразие научных исследований А.С. Орлова состоит в сочетании источниковедческих и культурно-исторических достижений школы Н.С. Тихонравова с традициями Ф.И. Буслаева, подходившего к литературным памятникам средневековья как к произведениям словесного искусства. Орлов стремился повернуть изучение древнерусской литературы к выяснению ее эстетической специфики. И хотя он много писал об условности и обязательности средневекового книжного канона, но как ученик Ф.И. Буслаева он умел за схематичными, условными образами средневековой литературы видеть жизнь в ее неповторимой индивидуальности.
В 1931 г. Орлов был избран в действительные члены Академии наук СССР. В том же году он переехал в Ленинград, и только, согласно воспоминаниям академика Дмитрия Сергеевича Лихачева (1906–1999), «повинуясь старой традиции: когда-то избиравшиеся в Академию наук должны были жить в Петербурге» (см.: Лихачев Д.С. Избранное: Воспоминания. СПб., 1997. С. 153–158). В северной столице он получил должность заместителя директора Института русской литературы (Пушкинского Дома) Академии наук, возглавил Институт книги, документа и письма, преобразованный позже в Отдел исторических вспомогательных дисциплин Академии наук. С 1933 г. организовал и возглавил в Пушкинском Доме Отдел древнерусской литературы.
Переехав в Ленинград, Орлов перешел преподавать в Ленинградский университет, в котором читал лекции до 1946 г. В 1937 г. им был прочитан курс лекций в Институте красной профессуры. Преподавал он и в Ленинградском государственном историко-лингвистическом институте.
